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  • 科研進展

    廣州地化所基于隧道實測揭示機動車排放和NO2表面轉化對城區大氣亞硝酸(HONO)來源貢獻

      
    OH自由基是最重要的大氣氧化劑,而亞硝酸(HONO)光解是城市地區大氣OH自由基重要來源,顯著影響大氣OH自由基收支和光氧化過程,對二次氣溶膠和臭氧生成也有重要影響。城區大氣中,機動車尾氣被認為是HONO重要一次源,而二氧化氮(NO2)非均相轉化則是HONO最主要的二次生成途徑。一般可通過機動車尾氣中HONO與氮氧化物(NOx)比值(HONO/NOx)來估算一次排放貢獻,而二次生成貢獻則依賴于NO2表面攝取系數(γ-NO2)。然而,不同表面γ-NO2可相差3個數量級以上,同時機動車尾氣中HONO/NOx這一比值近年來隨機動車組成和排放標準升級是否有所變化,也缺乏實測數據。這些不確定因素都會給估算城區HONO來源貢獻帶來很大的偏差。
    中科院廣州地球化學研究所王新明研究員課題組和中科院化學研究所葛茂發課題組佟勝睿研究員合作,在廣州珠江隧道內入口和出口側針對對HONO、NOx等污染物開展了為期一周的同步實時測量。結果發現,雖然隧道內有機動車排放NOx中有一定比例的NO2,也存在O3與NO反應生成NO2,但出口相對入口NO2不增反減,說明隧道內存在NO2轉化消耗。同時,入口到出口HONO增量(ΔHONO)與NOx增量(ΔNOx)和隧道內平均NO2濃度(NO2-ave)均呈顯著相關性(圖1)。多元線性回歸表明結果,NO2表面非均相轉化貢獻了ΔHONO的73.9%。進一步計算得出,機動車尾氣HONO/NOx為1.31±0.87%,隧道內表面的γ-NO2為(7.01±0.02)×10-5。本研究得到機動車HONO/NOx比值(1.31%)高于模型中常用的0.8%。事實上,隧道內表面由瓷磚、混凝土墻面和柏油路面組成,與建筑物密集的城區表面相類似,隧道內大量NO2表面轉化成因的NO2,實際測算得到的γ-NO2也遠高于模式常用值,昭示城市活性表面NO2轉化對HONO的貢獻可能被嚴重低估。另外,本研究γ-NO2反映的是隧道內混凝土墻面/柏油路面的情況,比前期研究中城市玻璃和隧道鋼質表面的γ-NO2高出一個數量級,也表明城市表面特征影響大氣HONO非均相生成。
    圖1  ΔHONO與ΔNOx和NO2-ave的相關性
     
    本研究得到國家自然科學基金委重點基金、香港主題研究計劃、中科院B類先導專項和廣東省科技計劃等項目資助,研究成果近期發表在國際期刊Environmental Science & Technology上。
    論文信息:Li, S., Song, W., Zhan, H., Zhang, Y., Zhang, X., Li, W., Tong, S., Pei, C., Wang, Y., Chen, Y., Huang, Z., Zhang, R., Zhu, M., Fang, H., Wu, Z., Wang, J., Luo, S., Fu, X., Xiao, S., Huang, X., Zeng, J., Zhang, H., Chen, D., Gligorovski, S., Ge, M., George, C., and Wang, X.*: Contribution of Vehicle Emission and NO2 Surface Conversion to Nitrous Acid (HONO) in Urban Environments: Implications from Tests in a Tunnel, Environmental Science & Technology, 10.1021/acs.est.1c00405, 2021.
     
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